В собрании музея хранятся иконы, написанные прославленными царскими изографами во второй половине – конце XVII столетия. Среди них «Троица Ветхозаветная» 1677 года письма Симона Ушакова и Никиты Павловца, «Святитель Николай Чудотворец» 1677 года Фёдора Зубо-ва, «Богоматерь Тихвинская со сказанием» 1697 года Кирилла Уланова.
Особую коллекцию музея-заповедника составляют иконы XVI–XIX веков с изображением древнерусской архитектуры. Это образы русских святых на фоне основанных ими монастырей и храмов, а также городов, в которых они прославились.
Икона «Св. Всеволод-Гавриил, князь псковский» XVI века представляет святого с «моде-лью» Троицкого собора в Пскове, построенного князем в 1137 году. Образы Алексия митрополита Московского на фоне Московского Кремля, преподобных Нила Столбенского, Иосифа Волоцкого, Пафнутия Боровского, Александра Ошевенского дают богатый материал для воссоздания древнего облика Москвы и Новгорода, Архангельска и Великого Устюга, древнерусских монастырей – Волоколамского, Унженского, Соловецкого, Ниловой пустыни и многих других. Такие изображения являются уникальными источниками по истории русской средневековой архитектуры.
Сектор «Археология» музея – один из наиболее крупных. В нём насчитывается более 60 ты-сяч предметов, датируемых от каменного века до нового времени.
Первые археологические материалы были получены музеем в 1935 году в результате раско-пок К. Я. Виноградова на месте деревянного дворца Алексея Михайловича, на Дьяковом городище и в Тульском кремле. В дальнейшем пополнение коллекции шло по тем же направлениям: в музей поступали материалы раскопок памятников на территории заповедника, проводимые под руководством Л. А. Беляева, М. А. Фролова, Ю. А. Лихтер, Н. А. Кренке, А. Г. Векслера, и материалы с других территорий, переданные сотрудниками музея и Института археологии Российской академии наук. Так, в коллекции музея находятся материалы из раскопок городища Селитренное (Сарай-Бату), курганной группы Берлюки в Московской области, Свято-Данилова монастыря, Тверского бульвара Москвы, Карийского городища, окрестностей Коломенского.
Основу археологического собрания составляют находки на территории сёл Коломенское и Дьяково и близлежащих территорий. Данные археологических исследований указывают на раннее освоение исследуемой местности, начиная с эпохи неолита (Дьяковская неолитическая стоянка, территория селища Дьяково-пойма – конец IV – начало III тыс. до н. э.). Среди находок: кремнёвые наконечники дротика, наконечники стрел, скребки, нуклеусы, ножевидные пластины, проколки, фрагменты керамики.
К раннему железному веку относится ряд памятников археологии (Дьяково городище, Чёр-тов городок, селище «Выгон», Дьяково-пойма, Голосов овраг, Дьяково-южное). Памятники были оставлены носителями дьяковской археологической культуры, одной из интереснейших культур этого периода на территории нашей страны.
К культурным атрибутам относятся характерные глиняные грузики дьякова типа, ювелирные украшения, костяные и железные наконечники стрел, керамика, культовые предметы. Предметы мелкой глиняной пластики носят ритуально-сакральный характер: геометрические фигуры, антропоморфные изображения и композиции на грузиках дьякова типа, сакральные знаки на глиняных табличках – плакетках, женские глиняные статуэтки.
В археологической коллекции музея широко представлен и материал из раскопок славянских селищ X–XIII веков (селище к востоку от Водовзводной башни, славянское поселение на Дьяковом городище, селище Дьяково-пойма, поселение на территории Свято-Данилова монастыря): круговая керамика, орнаментированная «колёсиком» и гребенчатым штампом, височные кольца, крестопрорезные бронзовые бубенчики, стеклянные женские украшения, шиферные пряслица.
Наименее археологически изучено время существования в XIV – начале XVI века царского двора на месте церкви Вознесения.