О том, кто пользовался ими, остались «пометы»: «сия книга даётся на прочтение в братскую больницу», «живёт в поварне», «обменяна на псалтырь Никифору кузнецу», «читал сторож Ивашко Иларионов сын Верёвкин». С возвратом книг читателей не торопили, один книгочей пользовался книгой 42 года. Когда в XVII–XVIII веках рукописные книги из монастырей изымались, Соловецкий, как ставропигиальный, оставил их у себя. Источники пополнения библиотеки расширялись постепенно: сначала это были дары, вклады, поступления из других монастырей, покупка, переписка. Позже книги стали поступать по завещаниям, изыматься у ссыльных (особенно раскольников) и благодаря подвижничеству самобытных библиофилов. Состав и содержание книг не был только церковно-религиозным, и, несмотря на отдалённость от центра, имелись все произведения официальной идеологии, за исключением летописных сводов. Старинные рукописные книги были в особом почёте, по поводу именно их защиты от нововведений Никона началось Соловецкое восстание, после которого пропаганда опального монастыря уже не входила в интересы правительства. В сборниках того времени отразилась борьба церкви в связи с расколом. Комплектование библиотеки рукописными книгами закончилось в XVIII веке, её изучение началось позднее.
Первым историком стал в 1826 году архимандрит Досифей (Немчинов), тёзка основателя библиотеки. Он издал «Соловецкий летописец» и солидный трёхтомный труд по истории и гео-графии монастыря. Книжные богатства Соловков были поистине грандиозными. По описи (1676 г.) указано 948 рукописных, 530 старопечатных книг, представляющих большую ценность. Есть сведения, что «одно время» их было 2000 томов, и среди них памятники русского книгопечатания, выпущенные Иваном Фёдоровым: «Апостол» 1564 года, «Острожская библия» 1581 года. Были также грамматики, арифметики, космографии, хронографы, лечебники, травники, певческие рукописи. Разные источники сообщают, что в 1835 году в библиотеке было 4606 томов, а в 1844 году – 1378, в т. ч. 978 рукописных. По численному составу соловецкое собрание сравнимо с Кирилло-Белозерским и Иосифо-Волоколамским, а по разнообразию – с Троице-Сергиевским. Уже к концу XVI века библиотека так разрослась, что потребовала специального помещения. С этой целью в паперти Преображенского собора (1602) устроили каменную палату. Позднее книги перенесли в помещение, примыкавшее к ризнице, в 1797 году – на первый этаж ризницы. В тот же год для библиотеки была оборудована небольшая комната со сводчатыми потолками в первом ярусе новой колокольни. Вход в неё был с галереи между колокольней и ризницей. Последнее перемещение (1846) было в специальное каменное строение над самой галереей, примыкавшее к западной стене колокольни. Из обильного и разнообразного культурного наследия Соловков библиотека до наших дней сохранилась полнее и лучше всего. Это связано с событиями 1854 года, когда обители угрожало нападение английского флота. Распоряжением Синода наиболее дорогие книги вместе с драгоценностями были эвакуированы в Антониево-Сийский монастырь.
В то время для изучения раскола и борьбы со старообрядчеством в Среднем Поволжье ка-занский архиепископ ходатайствовал о передаче 406 соловецких книг. Библиотеку в Сии не рас-паковывали, книги были в ящиках, поэтому её передали в Казанскую духовную академию «для отбора требуемых книг» полностью (драгоценности и всего 33 рукописные книги вернулись на Соловки в 1856 году). В 1858 году решением Синода 1513 томов рукописных и 83 тома старопе-чатных книг были оставлены в Казани «навсегда». В т. ч. рукописи Анзерского скита, жития свя-тых, богослужебные и историко-церковные («Лавсаик Зосимы»). Книги содействовали разработке монастырского наследия, изучению истории Севера и России. Послужили основой для издания журнала «Православный собеседник» и отдельных книг древнерусских писателей Филофея, Иосифа Волоцкого, Максима Грека.