Навальный является автором интернет-мема «партия жуликов и воров» в контексте партии «Единая Россия»11. Фраза впервые была произнесена 2 февраля 2011 года в эфире радиостанции «Финам FM». Вскоре после этого адвокат Шота Горгадзе написал в своём блоге, что у рядовых членов партии, обидевшихся на заявление Навального, «есть желание подать на него в суд», и Горгадзе готов им в этом помочь.12 В ответ на это Навальный 15 февраля открыл в своём блоге опрос, где желающим было предложено ответить на вопрос «Является ли „Единая Россия“ партией воров и жуликов?» В опросе приняли участие почти 40 тысяч человек. 96,6% из них ответили «да, является»13. В ходе многотысячного обсуждения поста фраза «партия жуликов и воров» переросла в интернет-мем и стала популярным запросом в поисковых системах Google и Яндекс; также появился одноимённый сайт. 21 февраля эта история получила продолжение: единорос Евгений Фёдоров, депутат Государственной думы, председатель комитета по экономической политике, по просьбе «Финам FM» согласился участвовать в дебатах, чтобы опровергнуть эти обвинения. В конце передачи ведущий провёл SMS-голосование: в течение минуты проголосовали 1354 человека, 99% из которых заняли позицию Навального.14
17 августа 2011 года пресс-служба Люблинского суда Москвы заявила о подаче иска со стороны первого вице-спикера Госдумы Олега Морозова с требованиями опровергнуть опубликованные в блоге Навального обвинения в нецелевом использовании транспорта и спецсигналов, а также опровергнуть упоминания Олега Морозова как «видного представителя партии жуликов и воров». В тот же день сам Морозов заявил, что не подавал иск, а стал жертвой провокации, подготовленной, по его предположению, Навальным.15
20 февраля партия «Единая Россия» через свою пресс-службу сообщила об отказе участия в дискуссии с Алексеем Навальным в эфире радиостанции «Коммерсантъ FM». В заявлении «Единая Россия» предложила Навальному «ходить не на радиоэфиры, а на беседы со следователями».
Заявление «Единой России» прозвучало на фоне сложения депутатского мандата Владимиром Пехтиным, занимавшим в Думе пост главы комитета по этике. Пехтин решил покинуть Госдуму после того, как Алексей Навальный опубликовал данные о том, что депутат владеет недвижимостью в Майами, которая не была указана в его декларациях.
Неудивительно, что столь активная, а главное – популярная среди электората политическая личность захотела попасть в законодательную власть…
Алексей Навальный неоднократно заявлял, что наиболее приемлемым, по его мнению, на выборах в Госдуму 2011 года является голосование «за любую партию, против Единой России». Хотя сам Навальный отказывается от авторства, данная позиция получила распространенное название «вариант Навального».
5 декабря 2011 года, на следующий день после выборов, Навальный выступил на санкционированном властями и проводившемся движением «Солидарность» митинге на Чистопрудном бульваре. Целью митинга было выражение несогласия с результатами проведённых выборов и обвинение власти в масштабных фальсификациях. Выступая перед многотысячной толпой, Навальный в частности назвал «Единую Россию» «партией жуликов, воров и убийц». После окончания мероприятия он с ещё несколькими сотнями участников принял участие в несанкционированном шествии к зданию Центризбиркома России на Лубянке, в ходе которого был задержан полицией. Вместе с ним был задержан оппозиционер и сопредседатель ОДД «Солидарность» Илья Яшин. На следующий день состоялось судебное заседание, во время которого судья Ольга Боровкова признала обоих виновными в оказании сопротивления сотрудникам правопорядка и назначила мерой наказания 15 суток административного ареста. Данное решение вызвало недовольство как среди оппозиции, так и среди ряда известных адвокатов. В частности, обращалось внимание, что суд не принял во внимание смягчающие обстоятельства – наличие двух несовершеннолетних детей на иждивении и отсутствие уголовной истории у Навального. «Международная амнистия» признала Навального и Яшина узниками совести.16 В декабре 2014 года Европейский суд по правам человека признал содержание под стражей и привлечение Яшина и Навального к ответственности несоразмерными совершенным правонарушениям. По мнению суда, акция носила исключительно мирный характер, а небольшая численность участников давала возможность полиции проконтролировать её. Суд обязал РФ выплатить каждому из оппозиционеров по 26 тысяч евро в качестве компенсации.
Навальный был освобожден из под стражи 21 декабря в 2 часа 35 минут ночи; несмотря на позднее время на выходе его встречали многочисленные журналисты и сторонники. Впоследствии принимал участие в других протестных акциях – митинге на Проспекте Сахарова 24 декабря 2011 года, шествии по Якиманке 4 февраля 2012 года, «Белом кольце» 26 февраля, митинге на Пушкинской площади 5 марта, «марше миллионов» 6 мая, шествию 15 сентября, несанкционированном митинге на Лубянской площади, «марше против подлецов», митинге на Болотной площади 6 мая 2013 года, многочисленных пикетах и «народных гуляниях».
9 мая 2012 года вновь был приговорён к аресту на 15 суток за участие в незаконном публичном мероприятии, прошедшем ранним утром того дня на Кудринской площади.
4 апреля 2013 года в эфире программы «Дзядко-3» на телеканале «Дождь» Алексей Навальный заявил, что в будущем планирует занять пост президента России. Этим шагом он «хочет изменить жизнь в стране», и добиться того, чтобы жители России, страны, богатой природными ресурсами, не жили «в нищете и беспросветном убожестве», а жили «нормально, как в европейских странах». Потенциальная электоральная поддержка Навального в России на 2012—2013 годы оценивалась примерно в 5 процентов: по мнению социолога Дениса Волкова из «Левада-Центра», для того, чтобы повысить свой рейтинг, Навальному придётся «заходить на территорию противника» – то есть завоевывать «голоса» не только оппозиционно настроенных граждан, но и тех, кто сегодня поддерживает власть, однако «без свободного доступа на телевидение, при довольно слабом развитии альтернативных каналов распространения информации, сделать ему это будет сложно».
В 2013 году на досрочных выборах мэра Москвы был выдвинут кандидатом от партии «РПР – Парнас» и назначил руководителем избирательного штаба уральского политика Леонида Волкова. 10 июля подал в Мосгоризбирком документы для регистрации, включая 115 подписей муниципальных депутатов, и был зарегистрирован 17 июля.
23 августа в интервью радио Эхо Москвы А. Навальный сказал, что в случае его победы на выборах будут серьёзно расширены полномочия местного самоуправления, конфликтные ситуации вокруг любого нового строительства будут решаться путём референдума местных жителей, миграционная политика города будет кардинально изменена, исполнение лезгинки в публичном месте выходцами с Кавказа, провоцирующее граждан, будет квалифицироваться как нарушение общественного порядка, в то же время будет разрешено проведение гей-парадов, как подпадающих под конституционное право граждан собираться мирно и без оружия. Смыслом своей политической реформы он назвал изменение системы таким образом, чтобы в случае неудовольствия его деятельностью на посту руководителя города, горожане могли бы сразу снять его с этого поста и выбрать себе нового мэра.